Ortega López, CésarGonzález Hernández, RafaelCasiano Jiménez, Gladys Rocío2022-11-162022-11-162019-11-29https://repositorio.unicordoba.edu.co/handle/ucordoba/6796En esta tesis de doctorado se realiza un estudio detallado de interface entre grafeno y la superficie (0001) del BN tanto en su estructura hexagonal (grupo #194) y su estructura wurtzita (grupo #186), basados en la teoría de la funcional de la densidad (DFT por sus siglas en inglés). Los cálculos se llevan acabo usando la teoría de la DFT. Los efectos de correlación e intercambio se tratan usando la aproximación gradiente generalizado (GGA)de Perdew-Burke- Ernzerhof (PBE). Los pseudopotenciales atómicos usados son ultrasuaves y una base de ondas planas. Todo se realiza usando el paquete Quantum ESPRESSO [2] . Los estudios realizados comprenden: - El estudio del material BN, grupo #194 (P63/mmc) en volumen; - Seguidamente se estudia el material BN, grupo #186 (P63mc) también en volumen; - En tercer lugar, se estudia el grafeno puro y limpio, usando capas separadas por vacío de 12 Å; - Posteriormente, se hace el estudio de la superficie limpia el BN; la superficie se modela usando un slab separando las terrazas con vacío de 12 Å. - Seguidamente, se estudia la adsorción de átomos o mejor también se la envían a él al correo:de C sobre la superficie del BN. Se halla la adsorción más favorable considerando los sitios especiales T1, T4 y H3. Una vez conocida la estructura de menor energía, se determina la densidad de estados (DOS)y la estructura de bandas de la superficie (0001)BN en ambos casos: sin y con adsorbato atómico. - Para finalizar se adsorbe grafeno sobre la superficie del BN, considerando un slabde cinco capas. Se realiza un breve cálculo acerca de las estructuras que presentan el menor mismatch entre las dos redes. Hallamos que las estructuras: 2x 2(0001) BNgr194 2x2 -grafeno y 2√3 x 2√3(0001)BNgf194/ √13x√13 -grafeno presentan mismatch de ∼2.8% y ∼1.2% respectivamente. La cantidad de átomos de cada estructura es de 72 y 220 respectivamente. Los estudios realizados, en cada caso consisten en el cálculo de las propiedades estructurales, electrónicas y si las hay, propiedades magnéticas de las interfaces de los sistemas grafeno y BN y grafeno/BN(0001) en volumen, en diferentes geometrías hexagonales, Para predecir teóricamente la reconstrucción Grafeno/BN, se establecen diferentes celdas superficiales tanto para BN como para el Grafeno que presenten el menor mismatch entre redes. Finalmente, se determinan las energías de adhesión y la densidad de estados de las interfaces Grafeno/BN bidimensional y Grafeno/BN en volumen.Resumen 11. Introducción 32. FUNDAMENTACIÓN TEÓRICA 72.1 Métodos ab-initio . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72.2 Teoría del Funcional de la Densidad DFT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.2.1 Teoremas de Hohenberg-Kohn . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92.2.2 Método de Kohn-Sham . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102.2.3 Aproximación de Densidad local LDA . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122.2.4 Aproximación Gradiente Generalizado (GGA) . . . . . . . . . . . . . . 132.2.5 Conjunto de base de ondas planas y seudo-potenciales . . . . . . . . . 142.2.6 Seudo potenciales que conservan la norma . . . . . . . . . . . . . . . . 152.2.7 Seudopotenciales ultrasuaves . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163. ESTADO DEL ARTE 174. RESULTADOS I: NITRURO DE BORO EN VOLUMEN 214.1 Estructura BN grupo #194 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 214.2 Optimización de los parámetros estructurales . . . . . . . . . . . . . . . . . . 244.2.1 Estado base y propiedades estructurales del h-BN, grupo #194 (P63/mmc) 254.2.2 Propiedades electrónicas del h-BN, grupo #194 (P63/mmc) . . . . . . . 294.3 BN en estructura wurtzita BN, grupo #186 (P63mc) . . . . . . . . . . . . . . . 364.3.1 Posiciones atómicas en wurtzita . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 384.3.2 Valores ideales de parámetros wurtzita . . . . . . . . . . . . . . . . . . 384.3.3 Primera Zona de Brillouin FBZ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 384.3.4 Optimización de parámetros estructurales . . . . . . . . . . . . . . . . 384.3.4.1 Algoritmo de optimización de parámetros estructurales de la wurtzita . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 404.3.5 Parámetros estructurales de BN wurtzita grupo #186 . . . . . . . . . . 414.3.5.1 Ecuación de estado y propiedades estructurales . . . . . . . . 414.3.5.1.1 Longitudes de enlace: . . . . . . . . . . . . . . . . 434.3.5.1.2 Comparación con otros autores: . . . . . . . . . . . 434.3.6 Energías de cohesión (WEBN_coh) y de formación (WEformac BN_wurz) del BN, grupo #186 (P63mc) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 454.3.6.1 Método para determinar la energía de cohesión . . . . . . . . 454.3.6.1.1 Energía de un átomo de B en un cubo como función del lado: .. . 454.3.6.1.2 Energía de una molécula de N2en un cubo como función del lado: 464.3.6.1.3 Energía cohesión del BN, grupo #186 (P63mc): . . . 464.3.6.1.4 Cuadro comparativo de las energías de cohesión y de formación del BN con otros resultados: . . . . 464.3.6.1.5 Comparación de la energía de cohesión: . . . . . . . 474.3.6.1.6 Comparaciones de la energía de formación: . . . . . 484.3.7 Propiedades electrónicas de BN, grupo #186 (P63mc) . . . . . . . . . . 494.3.7.1 Características generales de las bandas y DOS de BN, grupo #186 (P63mc) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 494.3.7.2 Proyección de bandas y DOS sobre la base de orbitales atómicos 524.3.7.3 Comparación de las bandas del BN gr. #194 y BN gr. #186. . 545. Grafeno 575.1 Optimización estructura del grafeno . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 575.2 Características estructurales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 585.3 Energías de cohesión y de formación . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 595.4 Características electrónicas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 596. Superficie (0001)-BN grupo hexagonal #194 656.1 Superficie ideal: 1x1-BN(0001), gr. #194 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 657. Adsorción, difusión e incorporación de C en (0001)BN. 697.1 Superficie (0001)BN . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 697.1.1 Modelo de Terrazas Periódicas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 697.2 Condiciones para la realización del cálculo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 717.3 Metodología . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 727.4 La superficie (0001)BN . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 737.5 Energía de adsorción . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 777.6 Estabilidad relativa de la superficie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 778. Grafeno sobre (0001)-BN hexagonal 818.1 Estructuras consideradas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 828.2 Proposición de estructuras nuevas para la interface BN con grafeno . . 828.3 Optimización de parámetros configuraciones para la estructura 2X2(0001)-BN gr#194 / 2X2 - grafeno . . . . . . . . . . . 858.4 Configuración óptima de la estructura 2√3×2√3 (0001)-BN gr#194/√13x√13 – grafeno 868.5 Características estructurales de celda 2X2(0001)-BN gr#194 / 2 X 2-grafeno: constante de red y deformaciones de las redes individuales BN y grafeno . . . . 878.6 Características estructurales de celda 2X2(0001)-BN gr#194 / 2 X 2-grafeno: Longitudes de enlaces y separaciones de capas . . . . . . . . . . . .. . . 888.7 Propiedades electrónicas de 2X2(0001)-BN gr#194 / 2 X 2-grafeno. . . . 898.8 Propiedades electrónicas de 2√3×2√3 (0001)-BN gr#194/√13x√13 – grafeno 929. Conclusiones 97Referencias . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101application/pdfspaCopyright Universidad de Córdoba, 2022Trabajo de grado - Doctoradoinfo:eu-repo/semantics/openAccessAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)GrafenoBN (Nitruro de Boro)DFTInterfazGrapheneBoron NitrideDFTInterface