Ortega López, CésarMorinson Negrete, Juan David2022-08-232022-08-232022-08-18https://repositorio.unicordoba.edu.co/handle/ucordoba/6364En esta tesis, se realizó un estudio de primeros principios de la adsorción de algunas especies de mercurio (Hg0 , HgCl, HgO y HgCl2) sobre una monocapa de 1T-MnO2 y una heteroestructura vertical de 1T-MnO2/Grafeno. Los cálculos se realizaron dentro del marco de la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT). Inicialmente, se verificó la exactitud del método de cálculo, a través del análisis comparativo de algunas propiedades estructurales y electrónicas de la monocapa y la heteroestructura, con resultados previamente citados en la literatura. Asimismo, se examinó la estabilidad energética, mediante el cálculo de las energías de cohesión, formación y superficial (monocapa); y de manera análoga, del trabajo de separación y las energías de enlace, formación e interfacial (heteroestructura).In this thesis, a first-principles study of the adsorption of some mercury species (Hg0 , HgCl, HgO and HgCl2) on the 1T-MnO2 monolayer and 1T-MnO2/Graphene vertical heterostructure was carried out. Calculations were performed within the framework of the Density Functional Theory (DFT). First, the exactitude of our calculation method was verified, through a comparative analysis of some structural and electronic properties of the monolayer and heterostructure, with results previously cited in the literature. Also, the energetic stability of the surfaces was examined, by means of the calculation of the cohesion, formation and surface energies (monolayer); and similarly, separation work and the binding, formation and interfacial energies (heterostructure). In order to establish the most energetically favorable adsorption configurations, the following special sites on the monolayer were considered:Resumen . . . . . . . . . . . . . . . 11. Introducción. . . . . . . . . . . . . . . 72. Fundamentos teóricos . . . . . . . . . . . . . . . 102.1. Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) . . . . . . . . . . . . . . . 112.1.1. Funcionales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112.1.2. Aproximación de Born-Oppenheimer (BO) . . . . . . . . . . . . 122.1.3. Teoremas de Hohenberg-Kohn (HK) . . . . . . . . . . . . . . . 142.1.4. Ecuaciones de Kohn-Sham (KS) . . . . . . . . . . . . . . . . . 152.1.5. Escalera de Jacob: Funcionales de Correlación - intercambio . 162.1.6. Método de campo autoconsistente (scf) . . . . . . . . . . . . . 182.1.7. Pseudopotenciales (PP) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 192.2. Cristalografía . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222.2.1. Red directa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222.2.2. Red recíproca . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 232.2.3. Integración en el espacio recíproco . . . . . . . . . . . . . . . . 242.2.4. Escogiendo los puntos k en la IZB . . . . . . . . . . . . . . . . 242.2.5. Energía de Corte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25.2.6. Modelo de supercelda . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 263. Estado del Arte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 284. Sistemas en monocapas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 324.1. Métodos y condiciones de cálculo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 324.2. Monocapa de 1T-MnO_2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 344.3. Monocapa de 1T-MnO_2 con VO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 364.4. Adsorciones sobre una monocapa de 1T-MnO_2. . . . . . . . . . . . . 404.4.1. Adsorción de Hg^0 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 404.4.2. Adsorción de HgCl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 444.4.3. Adsorción de HgO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 504.4.4. Adsorción de HgCl_2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 544.5. Adsorciones sobre una monocapa de 1T-MnO_2 con VO . . . . . . . . . 594.5.2. Adsorción de HgCl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 614.5.3. Adsorción de HgCl_2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 655. Sistemas en heteroestructuras . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 705.1. Métodos y condiciones de cálculo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 715.2. Heteroestructura de 1T-MnO_2/Grafeno . . . . . . . . . . . . . . . . . . 745.3. Heteroestructura de 1T-MnO_2/Grafeno con VO . . . . . . . . . . . . . 765.4. Adsorciones sobre una heteroestructura de 1T-MnO_2/Grafeno . . . . . 805.4.1. Adsorción de Hg^0 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 805.4.2. Adsorción de HgCl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 835.4.3. Adsorción de HgO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 895.4.4. Adsorción de HgCl_2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 945.5. Adsorciones sobre una heteroestructura de 1T-MnO_2/Grafeno con VO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 995.5.1. Adsorción de Hg^0 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 995.5.2. Adsorción de HgCl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1015.5.3. Adsorción de HgCl_2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1066. Conclusiones y perspectivas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111Referencias . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135application/pdfspaCopyright Universidad de Córdoba, 2022Trabajo de grado - Doctoradoinfo:eu-repo/semantics/openAccessAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)Teoría del funcional de la densidadAdsorciónespecies de mercurioDensity functional theoryAdsorptionMercury species